Bukan hanya pindah, Raden Trunojoyo juga membentuk pasukan pemberontakan terhadap Amangkurat I dan Amangkurat II.
Singkat cerita pada tahun 1674, Raden Trunojoyo menjadi pemimpin pasukan pemberontakan terhadap Kerajaan Mataram.
Sebagai seorang pemimpin, Raden Trunojoyo mendapatkan dukungan dari para pejuang asal Makassar yang diketuai oleh Karaeng Galesong.
Aksi pemberontakan Trunojoyo kepada Amangkurat I dan II begitu cepat hingga berhasil merebut ibu kota Mataram, Keraton Plered pada pertengahan 1677.
Jatuhnya Plered, membuat Amangkurat I melarikan diri ke pantai utara bersama putra sulungnya Amangkurat II.
Pemberontakan Raden Trunojoyo mampu menggulingkan Kerajaan Mataram hingga Amangkurat I dinyatakan meninggal dunia pada pelariannya karena sakit-sakitan.
Setelah meninggalnya Amangkurat 1, Raden Mas Rahmat alias Amangkurat II naik tahta menjadi raja Kerajaan Mataram.
Akhir perlawanan Raden Trunojoyo ternyata tidak berbuah manis, Amangkurat II membuat konsesi kepada VOC untuk merebut dan memulihkan Kerajaan Mataram kembali.
Dalam konsesi tersebut, Amangkurat II memberikan janji untuk memberikan Semarang kepada VOC jika bersedia membantu menumpas pemberontakan Trunojoyo.
VOC pun setuju dan menggerakkan pasukannya yang terdiri dari pasukan bersenjata ringan dari Makassar dan Ambon, tambahan juga adanya pasukan tentara Eropa yang dipersenjatai lengkap.
Pasukan aliansi VOC - Mataram - Bugis berhasil menumpas pasukan pemberontakan Trunojoyo yang dimulai dari Kertosono (1678), Kediri (1678), dan Madiun (1679).
Akhirnya, Raden Trunojoyo ditangkap pada 1679 di dekat Ngantang, Malang.